氮氧化物（NO_x,主要包括NO、NO₂）是一类主要的大气污染物,会引发雾霾、酸雨和光化学烟雾等严重的环境问题,影响人类健康和动植物生长。NH₃选择性催化还原NO_x（NH₃-SCR）是一种最有效的控制NO_x排放技术,在工业上已经得到了大量的运用。V₂O₅-WO₃/TiO₂是一种典型的商业催化剂,具有高的催化活性。然而,该催化剂体系还存在一些问题,例如活性温度较高（200～250℃）、钒物质有毒难以回收、高温下N2选择性低以及使用成本巨大等。为降低飞灰和SO₂对催化剂的危害,合适的SCR反应器通常安放在脱硫和除尘装置之后,但此时烟气温度较低（<150℃）,无法满足V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂的活性要求,而入口烟气的再次加热处理无疑使脱硝运行成本增加。因此,开发研究在低温条件下具有高活性、长寿命且环保的催化剂具有重要的实际意义。锰氧化物（MnO_x）价态多变,不同价态之间的转移可以提高其氧化还原性能,使其在低于300℃的NH₃-SCR反应中具有较好的活性,因此其作为钒基催化剂的替代品受到广泛关注。但MnO_x在较低温度（<150℃）下的活性还不理想,并且抗硫抗水性不佳。本论文基于MnO_x催化剂,采用微观结构控制（纳米化及多孔）、表面酸性调节、铈掺杂、还原氧化石墨烯（rGO）担载等手段,制备了介孔MnO_x/Mn CO3、Mn O2/rGO和MnO_xCeO_x/rGO系列催化剂,提升了锰基催化剂的低温NH₃-SCR活性和抗硫抗水性,并探究了相关反应机理和作用机制。I.采用Mn（NO3）2·4H₂O、尿素为原料,经均相沉淀并进一步在300～500℃空气煅烧制备了介孔MnO_x/Mn CO3催化剂用于低温NH₃-SCR。结果表明,均相沉淀产物Mn CO3经350℃煅烧后获得的产物C-350的活性最高,其在100℃时具有97%的NO转化率。C-350的物相组成为Mn O2/Mn CO3,煅烧后残留的Mn CO3组分及生成的介孔结构有效分散了Mn O2纳米颗粒（14 nm左右）,此外,CO32-给催化剂提供了更多的酸性位点,增加了表面化学吸附氧含量,促进活性氧物种之间的转移,从而有效提高了MnO_x催化剂的低温活性。II.将KMnO₄与L-抗坏血酸以不同摩尔比（1:0.2～1:1）在室温反应制得纳米MnO_x催化剂用于低温NH₃-SCR。结果表明,当KMnO₄与L-抗坏血酸摩尔比为1:0.5时,制得的MnO_x（0.5）催化剂低温活性最佳,在60℃时具有64%的NO转化率,70℃时NO转化率为89%,源于其纳米化颗粒（15 nm）及高含量Mn4+。进一步的在MnO_x（0.5）中加入氧化石墨烯（GO）,产物经160℃预氧化后制得Mn O2/rGO催化剂,Mn O2/rGO（5%）催化剂的活性高于MnO_x（0.5）,在60℃时达到83%的NO转化率,并且Mn O2/rGO（5%）催化剂的抗硫抗水性优于MnO_x（0.5）P-O,在160℃时,当SO₂和H₂O蒸气同时通入4 h后,MnO_x（0.5）P-O和Mn O2/rGO（5%）的NO转化率分别降至66.4%和82.1%,当SO₂和H₂O蒸气切断后,MnO_x（0.5）P-O的NO转化率恢复至90%,而Mn O2/rGO（5%）恢复至99.5%。研究表明,GO的引入可以分散纳米MnO_x颗粒,并且可以改善金属价态（Mn4+和Mn3+含量增加）,提供了更多的表面化学吸附氧,同时预氧化处理进一步提高了Mn4+和Mn3+的含量,从而提高低温活性。III.以KMnO₄、Ce（NO₃）₃·6H₂O和氧化石墨烯（GO）为原料,经水热法制备了不同GO加入量的MnO_x-CeO_x/rGO催化剂用于低温NH₃-SCR。结果表明,获得的催化剂在60～180℃温度范围内均展现了较好的SCR活性,尤其是MnO_x-CeO_x/rGO（10%）催化剂活性最优,在80℃时具有将近100%的NO转化率。加入适量的GO可以增大催化剂的比表面积,GO表面的含氧官能团不仅可以作为分散MnO_x和CeO_x纳米粒子的锚定位点,而且可以为催化剂提供酸性位点,增加表面化学吸附氧的含量,并且有利于提高Mn O2的氧化还原性能,使MnO_x-CeO_x/rGO催化剂具有高的活性。此外,MnO_x-CeO_x/rGO（10%）催化剂具有优异的抗硫抗水特性,在160℃时,当SO₂和H₂O蒸气通入3 h后,其NO转化率降到84%,并当SO₂和H₂O蒸气切断后其NO转化率仍然保持在100%。而同等条件下,纯MnO_x-CeO_x的NO转化率在SO₂和H₂O蒸气通入后降到58%,且SO₂和H₂O蒸气切段后其活性仅仅恢复至65%。因此,CeO_x和rGO组分的协同作用有效提高了MnO_x催化剂的抗硫抗水性。