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超级电容器作为重要的能量存储器件,由于输出功率高、循环寿命长、充放电快速且安全等优点而备受人们的关注。但是目前商业化超级电容器的能量密度依然低于燃料电池和锂离子电池,大大限制了电容器在各个领域的进一步应用。根据电容存储能量公式E=1/2 CV2可以看出,要提高超级电容器的能量密度,不仅需要比电容量大的电极材料,而且还需扩宽器件的工作电压窗口。因此,本论文通过分析影响超级电容器性能的因素,设计和制备过渡金属硒化物(磷化物)及其复合材料和新型多孔碳纳米材料用作电极材料,再匹配适当的电解液,构筑新型不对称超级电容器,以提升超级电容器的能量密度。主要研究内容和结果如下:1、采用简单的水热法,以镍泡沫为镍前体和成核框架,设计和制备了均匀垂直生长的NiSe@MoSe2纳米片阵列作为正电极材料,在2 M KOH电解液中当电流密度为1 Ag-1时比容量高达128.2 mAh g-1;此外通过CaCl2同步化学活化和尿素气化膨胀及氮掺杂方法,制备了具有高氮掺杂含量(9%)和高比电容(231F g-1)的多孔连通氮掺杂柚子内皮基碳纳米片(N-PMCN)负电极材料。基于它们独特的结构和优异的电化学性能,以NiSe@MoSe2纳米片和N-PMCN组装新型的NiSe@MoSe2//N-PMCN不对称超级电容器装置,该器件具有宽的工作电压(1.65 V),高的能量密度(32.6 Wh kg-1)以及优异的循环稳定性能(5000次充放电循环后容量仍可保留91.4%)。2、采用简单的无模板和无表面活性剂的一步水热法,设计和制备了一种新型的具有微球结构的Ni-Co-Se(NCSe)电极材料,当电流密度为0.5 A g-1时其比电容达128.2 mAh g-1。此外,采用同样的水热方法制备ZnSe@BiSe纳米片用作负极材料,在电流密度为0.5 A g-1时比容量高达132 mAh g-1。当电流密度扩大20倍时,ZnSe@BiSe纳米片的比容量依然保留在75 mAh g-1。基于NCSe正极和ZnSe@BiSe纳米片负极组装的NCSe//ZnSe@BiSe不对称超级电容器器件,其电压窗口可扩展到1.65 V,当功率密度为373 W kg-1时能量密度可达34.4 Wh kg-1,在连续充放电2000次循环后,比容量仍然可保留初始值的70%。3、开发了一种硝酸镍辅助明胶聚合物热解活化过程,制备出均匀嵌入碳纳米片框架前体(Ni-CNFs)的镍纳米粒子,接着通过低温磷化工艺制备了 Ni2P纳米颗粒(Ni2P-CNFs),Ni2P-CNFs作超级电容器正极,在0.5Ag-1的电流密度下比容量可达145 mAh g-1。同时采用盐酸刻蚀Ni-CNFs前体,制备出CNFs负电极以匹配Ni2P-CNFs正电极,基于其优异的电化学性能和互补的工作电压窗口,组装了 Ni2P-CNFs//CNFs 不对称超电容器(ASC)。制备的 Ni2P-CNFs//CNFs ASC可提供较宽的操作电压(0～1.65V)、高的能量密度(42 Whkg-1)和优异的倍率性能以及良好的循环稳定性(经过6000次充/放电循环后,仍有88%的初始电容保留)。这种经过低温磷化和酸刻蚀同一种前驱体(Ni-CNFs)制备高性能正、负极电极材料的合成策略,将进一步开发出高性能金属化合物自装饰的纳米材料应用于能量存储器件。