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氮氧化物(NOx)是重要大气污染物,可形成酸雨、光化学烟雾等污染,带来一系列的环境问题,严重威胁了人类的健康。目前为止,以氨为还原剂来选择性催化还原烟气中的氮氧化物是国内外最普遍采用的脱硝方法。Fe,Al-SBA-15是一类环境友好、活性高、有良好应用前景的分子筛类脱硝催化剂。本文分别采用常规法和微波辅助合成法制备出一系列不同铁、铝含量的Fe,Al-SBA-15分子筛催化剂,考察了不同制备方法下SBA中铁及铝物种的种类、分布及在SCR反应中的作用。在微波法制备的分子筛中,铁和铝展示出了良好的协同作用,分子筛脱硝效率在350℃便达到95%以上。通过XRD,H2-TPR,NH3-TPD,SEM,EPR, In situ DRIFTS, UV-VisDRS,27AlMAS NMR等分析测试手段对催化剂的形貌、结构和催化性能之间的关系进行研究。研究结果表明,与常规法制备的催化剂相比,微波法更有利于分子筛孔道内的低聚铁以及骨架四配位铝的形成。NH3主要化学吸附在四配位的骨架铝上并以NH4+的形式存在,尽管吸附的NH3会与02直接发生反应,但其反应速率要明显低于NH3与NO和02同时存在时的反应速率。同时,原位EPR表明低聚铁对于NO的氧化发挥了重要作用,Fe3+离子不会在NH3的氛围中发生反应,但是会在NH3和NO共存的环境中被还原成不具有铁磁性的Fe2+,随着02的通入,Fe2+又会被重新氧化成Fe3+。此外,g’-3.3处的信号表明,在SCR反应过程中生成了氨氮中间体,并在反应过程中发挥了至关重要的作用。最后,本文还对微介孔复合分子筛的制备进行了初步的研究,希望将其无定形孔壁转化成具有MFI结构的ZSM-5。研究发现,当Al-SBA-15在170℃含有TPAOH和水的环境中晶化24 h后,可以在保持部分介孔孔道的基础上,生成具有MFI结构的ZSM-5晶粒。然而,生成的ZSM-5并未与SBA-15很好的结合,因此SBA-15在重结晶的过程中只起到了硅源的作用,随着SBA-15孔壁的不断溶解,ZSM-5在结构导向剂的作用下独自成核并结晶。