【摘 要】
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为了满足工业生产的需要,同时解决环境污染、温室效应等问题,电解水产氢作为新型的产氢方式,受到了科研人员的广泛关注。但是目前电解水产氢商业成本高、能耗大,为此开发出一
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为了满足工业生产的需要,同时解决环境污染、温室效应等问题,电解水产氢作为新型的产氢方式,受到了科研人员的广泛关注。但是目前电解水产氢商业成本高、能耗大,为此开发出一种低成本、高性能的电解水催化剂成为近年来的研究趋势。成本低廉、储量丰富的过渡金属硫族化合物在电解水领域得到了空前的发展。根据价格和储量丰度,过渡金属中Ni和Fe是研究的首选。相比Fe来说,Ni与贵金属Pt同族,理论上具备相似的性质,更具备潜力。而硫族元素中具备较高电导率的硒化物相比碲化物,Se-H键的强度更利于电解水反应中H原子的吸附与解离。而通常提升材料电催化析氢的途径主要有暴露更多的催化活性位点,提升材料导电率,优化吸附/解离能级势垒等。本论文以简单、高效的水热法为制备方法为根本方法,对NiSe2体系采用掺杂、结构优化以及基体负载的手段,来提高其电解水性能。具体的内容包括:1.通过NaOH歧化硒粉的方法与水热法结合制备NiSe2纳米材料,并使用Fe3+离子掺杂改性,以此来提升NiSe2的析氢性能。掺杂浓度为10 mol%时,所制备的催化剂性能最好,电流密度为10 mA cm-2时过电位为200 mV,tafel斜率为30.9 mV dec-1,接近商业铂碳。2.通过使用Se纳米线作为模板的方法,成功制备了NiSe2纳米线。在此过程中,减少了还原剂的用量,NiSe2纳米线的线性结构可以提供快速的电子转移,提升材料的析氢性能。通过相关电化学性能测试发现,煅烧后的NiSe2纳米线,性能最好,电流密度为10 mA cm-2时过电位为196 mV,tafel斜率为30.5 mV dec-1,并具备较好的稳定性。3.通过化学沉积法在刻蚀后的钛板上沉积一层无定形Se,利用与上述相似的方法,成功制备了Ti/NiSe2纳米线催化剂。研究表明在刻蚀后的钛板上制备NiSe2催化剂,具备更优的析氢性能以及较好稳定性。电流密度为10 mA cm-2时过电位为208 mV,tafel斜率为42.7 mV dec-1,并具备较好的稳定性。
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