水溶性石油焦基碳量子点的构筑及检测Cu2+研究

来源 :中国石油大学(华东) | 被引量 : 0次 | 上传用户:hq520cyj
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随着世界原油重质化日益严重,重质油的高附加值利用已成为石化行业关注的焦点之一。作为延迟焦化的副产物,石油焦含碳量高,灰分低,杂质少,是制备碳质材料的优质原料,开发石油焦基功能化炭材料是实现重质油高附加值利用的重要途径之一。论文首次以石油焦为原料,首先采用超声辅助的化学氧化法制备水溶性石油焦基碳量子点(Carbon Quantum Dots,CQDs),然后以电化学法制备石油焦基CQDs,采用透射电镜、拉曼光谱、X射线光电子能谱及红外光谱等技术手段表征石油焦和CQDs的形貌和结构,利用紫外可见光谱、荧光光谱和时间分辨荧光技术表征CQDs的荧光性能。主要结论如下:(1)通过对比分析不同种类和不同煅烧温度的石油焦结构及其对所制CQDs形貌、结构和收率的异同,考察不同石油焦对CQDs结构与性能的影响,初步筛选确定日本针焦为制备石油焦基CQDs的较优原料。四种石油焦经相同的化学氧化法均可制得分散良好、粒径均一(23 nm)、物化和表面结构类似,且荧光性能相似的CQDs。石油焦基CQDs具有良好的水溶性和荧光稳定性。(2)将日本针焦制得的CQDs作为荧光探针,可高效精确地检测水中Cu2+。在较优的检测条件下,对比十二种其他金属离子,CQDs对Cu2+有良好的选择性和灵敏性,检测迅速(3 s),可重复利用;光诱导电子转移机理可用来解释Cu2+猝灭CQDs的过程,制得的CQDs荧光探针可用于实际海水和自来水样中Cu2+的检测。(3)水热NH3·H2O处理CQDs,可得到功能化荧光可调的氮掺杂碳量子点(N-doped CQDs,N-CQDs),与日本针焦制得的CQDs相比,其粒径更加均一,表面官能团更加丰富,荧光性能更优,两者均有一定的荧光p H敏感性。粒径的减少以及氮掺杂的协同作用,可大大提高了功能化N-CQDs的荧光性能。(4)以日本针焦为原料,以电化学法制得石油焦基CQDs,筛选确定制备荧光性能良好的石油焦基CQDs的较优工艺参数,表征较优条件下制得的CQDs。该CQDs粒径约为6.8 nm,表面含有-OH、-COOH等含氧官能团,荧光量子产率为1.6%,荧光寿命为4.86 ns。同时,研究了电化学法制备CQDs的机理。
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