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核废物的安全处置,对保护生态环境和核能可持续发展具有重要意义,同时已经成为核科学、核工业及核能源发展中热门研究的课题。具有萤石衍生结构的化合物是潜在的核废物的固化基材之一,Delta相Re6MO12(δ-Re6MO12)是一种萤石衍生结构的化合物,离子束辐照δ-Re6MO12化合物的实验研究表明,δ-Re6MO12表现出很好的化学稳定性和耐辐照性能。本论文通过基于密度泛函理论的第一性原理系统地计算了δ-Re6MO12(Re=Ho,Gd,Y; M=U,W)材料的性质,初步探索了这些化合物的稳定性和耐辐照性能以及影响这些化合物耐辐照性能的因素。计算得到材料的结构性质表明材料的耐辐照性能不能单一地用化合物的晶格常数及阳离子半径比来分析。缺陷形成能的计算结果表明：具有较低的弗伦克尔缺陷形成能的化合物,在离子束辐照下更容易发生O-D相变(order-to-disorder,有序的δ相结构转变为阴阳离子无序的萤石结构)及非晶化。态密度和Bader电荷分析发现Y6WO12的W5d和O2p及δ-Re6UO12(Re=Ho, Gd, Y)中的U6d和O2p电子态都有杂化现象,并且δ-Re6UO12(Re=Ho, Gd, Y)中<U-O>键的共价性大于Y6W012化合物<W-O>键的共价性,从而推断δ-Re6MO12(Re=Ho,Gd,Y; M=U,W)化合物的<M-O>键对其稳定性和耐辐照性能方面起着重要的作用。为了进一步研究8-Re6MO12(Re=Ho,Gd,Y; M=U,W)材料的电子性质与稳定性的关系,本论文通过采用基于GGA-PW91泛函、GGA-PBE泛函及GGA+Ueff方法计算了δ-Re6MO12(Re=Ho,Gd,Y; M=U,W)化合物的电子结构及Bader电荷。能带分析表明δ-Re6MO12(Re=Ho,Gd,Y; M=U,W)化合物为间接带隙半导体,修正f电子的强关联效应会增大体系的能隙。对比GGA-PW91和GGA-PBE泛函方法计算得到的态密度及Bader电荷,结果发现镧系元素4f轨道电子作为价电子处理改变了电子密度的分布及电荷的转移数目,并且镧系元素4f电子参与成键；另外,镧系元素4f电子作为价电子处理时,体系出现了自旋极化的现象。通过GGA+Ueff方法修正f电子的库仑强关联相互作用,计算得到Gd6UO12和Y6U012化合物的电子结构和Bader电荷,发现f电子库仑强关联相互作用减少体系电子态的轨道杂化及相应化学键的共价性减弱；虽然镧系元素4f电子和f电子的库仑强关联效应改变电子密度分布及体系化学键成键,但是他们并没有改变δ-Re6MO,2(Re=Ho,Gd,Y; M=U,W)化合物的态密度轨道杂化分布和其化学键强弱的整体变化趋势,因此4f电子和f电子的库仑强关联作用并不是影响材料的稳定性及耐辐照性能的关键性因素。