亲水型HA-ABA纳米载药递送系统的制备及体外抗肿瘤作用研究

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背景脱落酸(Abscisic acid,ABA)是一种具有倍半萜结构的植物激素,广泛分布于各种高等植物,不仅在植物的生命周期中起着重要的作用,而且对免疫细胞、心血管组织与细胞、干细胞和胰腺细胞等具有优势调节作用。近期研究发现,ABA对多种癌细胞有抑制作用,有望成为新一代的抗肿瘤药物。食管癌(Esophageal cancer)是一种早期不易被发现的消化道恶性肿瘤,全世界每年大约有20万人死于食管癌。在中国,食管癌发病率为全球的前五名,对人民的生命和健康造成了极大的威胁。手术、化疗和放疗是目前食管癌的主要治疗手段。中医药在食管癌的治疗中展现出了一定的临床优势,具体表现在提高术后免疫力、减轻副作用和抑制肿瘤复发和转移等方面。而ABA的抗食管癌作用至今尚未见报道,故而本文利用ABA制备一种亲水型纳米粒,并研究其对食管癌细胞的作用,以期为食管癌的治疗提供新思路。目的脱落酸作为一种中药活性成分,对食管癌细胞增殖具有一定的抑制作用。为了提高ABA的作用效果,本文创造性地通过化学方法用药物载体透明质酸(Hyaluronic acid,HA)对ABA进行结构修饰。制备HA-ABA纳米载药递送系统,可以达到增大药物溶解度和靶向性的目的,并使脱落酸生物利用度得到较大提高,进而提高ABA的药效。方法(1)HA-ABA纳米粒的制备:用HA与己二酸二酰肼(ADH)合成中间体HA-ADH,再将ABA与之反应制备出最终产物HA-ABA,采用相转化和超声的方式进一步制备成HA-ABA纳米粒;利用1H-NMR、FT-IR、粒径与Zeta电位检测、TEM等表征手段对HA-ABA进行考察验证,建立HA-ABA的含量测定方法,并以此检测其含量和体外释放度。(2)体外抗肿瘤作用研究:实验分为4组:Control组、HA组、ABA组和HA-ABA组。人食管癌细胞KYSE-30/70经药物处理后,采用MTT、CCK-8检测细胞活力;采用EdU检测细胞的增殖能力;采用细胞划痕、Transwell小室、Invasion小室检测食管癌细胞的迁移、侵袭的能力;采用平板克隆实验检测细胞克隆形成的能力;采用TUNEL检测细胞的凋亡能力;采用流式细胞技术检测HA-ABA对食管癌细胞凋亡与周期的影响,并探讨凋亡与自噬之间的关系;采用Western blot测定细胞凋亡、自噬、周期相关蛋白的表达情况。结果(1)HA-ABA纳米粒表征结果:1H-NMR核磁图谱表明,HA-ABA的接枝率约为21.4%;FT-IR图谱验证了 HA-ABA的化学结构;HA-ABA纳米粒的平均粒径为168.3nm,PDI为0.278,电位为-26.9mV,且表面光滑无黏连;HA-ABA纳米制剂的含量为19.7%,且在24h时体外释放速率最高。(2)体外抗肿瘤作用结果:MTT、CCK-8实验结果表明,HA-ABA与各对照组相比,可显著抑制两株人食管癌细胞KYSE-30/70的存活力;EdU增殖实验表明,经HA-ABA处理后的细胞,其细胞增殖数量较各对照组有显著降低;从细胞划痕实验、Transwell实验可以看出,各给药组细胞迁移率和迁移数量明显低于对照组,HA-ABA对肿瘤细胞迁移能力抑制作用显著;侵袭实验结果表明,HA-ABA对食管癌细胞的侵袭也有抑制作用;平板克隆实验中,给药组细胞克隆的形成数量比对照组显著减少,细胞克隆能力减弱;TUNEL实验与流式细胞术检测凋亡结果一致,提示HA-ABA具有较好的促凋亡作用,且抑制保护性自噬可显著增加其凋亡诱导作用;周期检测证明HA-ABA可将食管癌细胞阻滞于G2/M期;Western blot结果显示,HA-ABA可降低自噬蛋白P62的表达水平,同时显著上调Beclin1和LC3B的表达水平;同时,凋亡蛋白Bax/Bcl-2和Bad/Bcl-xl 受其调控,比值明显增大,Cleaved Caspase-3、Cleaved Caspase-9、及 Cleaved PARP的表达显著增多;HA-ABA可下调周期蛋白CyclinB1和CDK1的表达。结论(1)HA-ABA纳米粒亲水性好,稳定性高,是一种具有广阔医疗前景的新剂型抗肿瘤药物。(2)HA-ABA纳米粒可明显抑制人食管癌细胞KYSE-30/70的存活、增殖、迁移和侵袭能力。(3)HA-ABA纳米粒能够诱导人食管癌细胞KYSE-30/70凋亡、自噬及周期阻滞。
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