【摘 要】
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芳烃作为重要的基础有机化工原料之一,其传统的合成工艺是以石油为原料。但随着石油资源的逐渐枯竭,芳烃供应紧张。由于甲醇的生产技术己经成熟,其原料来源比较广泛,因此,近年来甲醇芳构化工艺逐渐成为了非石油路线制取芳烃的研究热点。目前,ZSM-5分子筛被广泛应用于该工艺中,但是,由于ZSM-5分子筛孔径较小,具有一定扩散阻力,导致其在催化反应中的应用受到了限制,因此,研究者们试图将介孔结构引入微孔沸石分子
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芳烃作为重要的基础有机化工原料之一,其传统的合成工艺是以石油为原料。但随着石油资源的逐渐枯竭,芳烃供应紧张。由于甲醇的生产技术己经成熟,其原料来源比较广泛,因此,近年来甲醇芳构化工艺逐渐成为了非石油路线制取芳烃的研究热点。目前,ZSM-5分子筛被广泛应用于该工艺中,但是,由于ZSM-5分子筛孔径较小,具有一定扩散阻力,导致其在催化反应中的应用受到了限制,因此,研究者们试图将介孔结构引入微孔沸石分子筛中以获得多级孔分子筛,使其兼具微孔分据此,本文采用酸改性、碱改性以及硅烷化法合成出多级孔ZSM-5分子筛,研究了实验条件对分子筛结构和酸性的影响,并考察了催化剂结构、酸性与芳构化性能之间的关系。酸改性对ZSM-5分子筛进行脱铝处理,使分子筛的酸量明显降低,ZSM-5的孔结构无显著改变,产物中芳烃的含量显著提高。然而,采用碱改性法对ZSM-5分子筛进行脱硅处理,不仅使分子筛形成大量介孔结构,而且分子筛的酸量也具有不同程度的降低。0.5 mol/L乙酸钠溶液改性的分子筛的Br?nsted酸量由5.37降至1.31,分子筛的孔尺寸在1-3.5 nm之间。介孔的引入有利于产物的扩散,缩短产物在孔道内的停留时间,导致分子筛的使用寿命由20 h提高到74 h。与后处理法相比,通过添加甲基三乙氧基硅烷(MTES)合成出的多级孔ZSM-5分子筛具有良好连通的介孔结构。对多级孔分子筛合成条件的优化,得出MTES添加量为1 mL、预晶化温度为90℃时,分子筛的孔体积和比表面积较大,酸量适宜,使其分子筛的使用寿命和产物收率明显提高。
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