【摘 要】
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钠硫电池具有高的能量密度和低的自放电率,其功率密度高、原料成本低、适用领域广,是极具应用前景的电化学电网储能技术。然而,由于钠硫电池金属集流体在熔融态的多硫化钠中易于发生腐蚀,导致电池性能和寿命的下降,引发一系列的安全问题。具有优异导电性、耐腐蚀性以及导热性能的导电陶瓷材料是理想的钠硫电池硫极集流体表面防护涂层材料。本文使用热喷涂和磁控溅射的方法在钠硫电池铝及不锈钢集流体表面制备了 Cr2AlC-
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钠硫电池具有高的能量密度和低的自放电率,其功率密度高、原料成本低、适用领域广,是极具应用前景的电化学电网储能技术。然而,由于钠硫电池金属集流体在熔融态的多硫化钠中易于发生腐蚀,导致电池性能和寿命的下降,引发一系列的安全问题。具有优异导电性、耐腐蚀性以及导热性能的导电陶瓷材料是理想的钠硫电池硫极集流体表面防护涂层材料。本文使用热喷涂和磁控溅射的方法在钠硫电池铝及不锈钢集流体表面制备了 Cr2AlC-MAX相涂层,对其高温多硫化钠腐蚀行为进行研究,并采用第一性原理的方法研究其腐蚀机理。主要研究结果如下:(1)磁控溅射沉积的Cr2AlC-MAX相的形成对氧特别敏感,Cr和Al在沉积过程中与氧形成氧化物,阻碍了 Cr2AlC相的形成。通过调整磁控溅射参数,提高涂层中碳元素的含量,并经过700℃温度下经过90min退火处理以还原涂层中的氧化物,可获得结晶的Cr2AlC-MAX相涂层。(2)以铝包覆Cr2AlC的粉末为原料,在铝集流体表面成功地制备了 Cr2AlC涂层,涂层中存在Al第二相。在350℃熔融态的多硫化钠中腐蚀96h后,涂层表面无脱落现象。电化学阻抗谱拟合结果表明,在多硫化钠中Cr2AlC涂层的电荷转移电阻仅为31Ω.cm2,表明涂层中的Al第二相在熔盐中反应生成硫化物。(3)Cr2AlC-MAX相中Al原子的空位形成能最小,与体相相比,Cr2AlC(0001)的Al封端表面上的Al更容易形成游离Al3+。Cr2AlC(0001)表面硫和氧的吸附均与fcc-Al(111)表面的吸附行为相似,且S/Cr2AlC(0001)和O/Cr2AlC(0001)吸附体系中最稳定的吸附构型都是D位置,硫和氧的吸附都会减弱Cr2AlC(0001)表面Al-Cr键的强度,但硫和Cr2AlC(0001)表面Al层的结合不如氧稳定。Cr2AlC-MAX相表面上硫的吸附可以通过极性S/Cr2AlC(0001)、S/Cr2-xAlC(0001)、S/Cr2Al1-xC(000 1)和 S/Cr2AlC1-x(0001)这四种可能的表面重构机制来实现。Al原子穿过Cr2C层扩散至表面的过程中,Cr空位或C空位的存在会明显降低Al原子的扩散能垒,其中C空位的影响尤为明显;相比于Al原子穿过Cr2C层扩散至表面,Al在同层迁移的能垒更小。
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