针对ZSM-5分子筛在MTO反应中存在低碳烯烃选择性较低和反应温度过高的问题,以具有丰富L（Lewis）酸特性的介孔t-ZrO2改性ZSM-5分子筛,构造ZSM-5/t-ZrO2协同催化的复合催化剂。围绕此展开了复合催化剂制备工艺的优化;在MTO反应中引入乙醇,构建甲醇-乙醇共催化转化体系,并对其进行工艺条件优化,旨在达到提高低碳烯烃选择性和降低反应温度的目的;最后对ZSM-5/t-ZrO2复合催化剂上MTO反应和甲醇-乙醇共催化转化制低碳烯烃反应的催化机制和反应后催化剂的结构性质进行了研究。探究了不同制备方法、ZrO2相态、ZSM-5硅铝比、两相质量比和焙烧温度对ZSM-5/t-ZrO2复合催化剂结构性质和催化性能的影响。借助XRD、SEM、NH3-TPD、Py-FTIR、N2吸附/脱附等表征手段分析ZSM-5/t-ZrO2复合催化剂的结构性质。优化出ZSM-5/t-ZrO2复合催化剂最佳的制备工艺:水热法、ZSM-5与t-ZrO2质量比为1:1、ZSM-5硅铝比为40、焙烧温度为550℃。制备出了一种由纳米片层堆积而成的ZSM-5/t-ZrO2-HC复合催化剂,其具有较大的表面酸量(0.141 mmol·g-1)和比表面积(252.43 m2·g-1),同时还具有微孔-介孔协同结构和B-L酸协同中心。进一步考察了不同反应温度、进料空速、氮气流量和水掺量等因素对ZSM-5/t-ZrO2-HC复合催化剂上MTO反应催化性能的影响;优化出最佳反应工艺条件:纯甲醇进料、反应温度300℃、进料空速2 h-1、氮气流量100 m L·min-1。低碳烯烃选择性和收率分别为87.51%和83.33%,甲醇转化率为95.23%;低碳烯烃的选择性和收率与单一ZSM-5分子筛相比分别提高了28.01%和25.85%。对于甲醇-乙醇共催化转化制低碳烯烃反应,重点考察反应温度、进料空速、氮气流量和乙醇掺量对催化性能的影响,优化得最佳反应工艺条件:乙醇掺量5 wt.%、反应温度250℃、进料空速1 h-1、氮气流量75 m L·min-1。低碳烯烃选择性为94.31%,收率为83.05%,甲醇和乙醇转化率分别为88.79%和98.57%。研究表明引入适量的乙醇,可以降低反应温度,从而减少反应能耗。通过原位红外对MTO反应过程和甲醇-乙醇共催化转化制低碳烯烃反应过程进行分析,发现反应均先生成烷基取代苯活性物种,并在催化剂上聚集;引入乙醇发现生成烷基取代苯活性物种的速率加快。对反应后的催化剂表征分析,发现ZSM-5/t-ZrO2-HC复合催化剂的稳定性和抗积碳能力比单一ZSM-5分子筛有了大幅度提升;通过构建甲醇-乙醇共催化转化体系可以进一步提高ZSM-5/t-ZrO2-HC复合催化剂的稳定性和抗积碳能力。