【摘 要】
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本文中,我们首先设计、制备了具有连通大孔/介孔结构的氧化硅块体,然后以此为硬模板、以PCS为前驱体复形制备了具有连通大孔/介孔结构的碳化硅块体。通过XRD、N2等温吸附脱附
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本文中,我们首先设计、制备了具有连通大孔/介孔结构的氧化硅块体,然后以此为硬模板、以PCS为前驱体复形制备了具有连通大孔/介孔结构的碳化硅块体。通过XRD、N2等温吸附脱附、FT-IR、Raman、压汞仪、SEM等方法对制备的材料进行了表征,证明了其良好、连通的大孔/介孔结构。以大孔/介孔氧化硅块体为载体、利用简单浸渍法负载了 2 wt%的金属镍催化剂,进行甲烷二氧化碳重整反应研究,结果表明,在15 600ml/gcatalyst/h的大空速下甲烷的转化率达到84%,同时在24 h的高甲烷含量的稳定性测试中,氧化硅材料表现出较高的稳定性。以等体积法负载2 wt%的高分散性金属镍催化剂,催化甲烷二氧化碳干重整反应,发现在15 600 ml/gcatalyst/h的高空速下甲烷转化率>90%且100 h稳定性测试催化剂无失活。在对比实验中,我们发现没有大孔结构的高分散性金属镍催化剂较有大孔的样品,在高空速下甲烷转化率低近20个百分点。以大孔/介孔氧化硅块体负载CuCeOx催化剂催化一氧化碳氧化反应研究,85℃下一氧化碳的转化率达90%。以大孔/介孔碳化硅块体为载体利用简单浸渍法负载2 wt%金属镍,进行甲烷二氧化碳重整反应研究,同样在15 600 ml/gcatalyst/h的空速下得到83%的甲烷转化率。并且在150 h的高甲烷含量的稳定性测试中,Ni/SiC材料表现出了极高的稳定性,甲烷转化率仅下降2个百分点。对稳定性测试后的样品进行的XRD研究表明,Ni/SiC材料有效地抑制了镍金属颗粒在反应过程中的长大。在开停车稳定性测试中,Ni/SiC材料同样表现出了较高的抗开停车性能
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