生物炭基纳米复合材料的制备与应用研究

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论文用简单、新颖的一步热解法分别制备了铁盐改性生物炭和碳纳米管改性生物炭,并将其用于处理硝基苯废水的研究。这两种复合材料同时兼有生物炭和纳米材料的优点。运用元素分析、氮气吸附脱附、热重、拉曼光谱、FTIR、XRD、SEM等表征手段对两种复合材料的结构性能进行了分析。论文重点研究了热解温度对生物炭和铁盐改性生物炭材料结构性能的影响及其对硝基苯的去除机理,并通过多种动力学模型和等温吸附模型对硝基苯的去除过程进行了探讨。论文首先研究了热解温度对生物炭材料和铁盐改性生物炭材料结构性能的影响。研究结果显示:热解温度的升高能增大生物炭和铁盐改性生物炭的比表面积,当温度升至600℃时比表面积达到最大值,继续升高温度反而减小;但在800℃条件下制备的铁盐改性生物炭(Fe/BC-800)的比表面积远大于未改性生物炭,且生物炭上能成功地原位生成纳米零价铁颗粒,颗粒粒径大约在100 nm左右,这两个原因可以使得Fe/BC-800对硝基苯的去除能力高达134.8 mg/g。论文运用紫外光谱、液相色谱、质谱、质量衡算、XPS手段对Fe/BC-800去除硝基苯的机理进行了探讨。研究结果显示:硝基苯先吸附在Fe/BC-800材料表面进而被纳米零价铁还原为苯胺,是吸附与还原的协同过程,且吸附速率高于还原速率。随后,论文考察了铁盐掺杂量、材料投加量和溶液pH等因素对Fe/BC-800去除硝基苯的影响。研究结果表明,铁盐掺杂量并不是越大越好,有一个合适的比例;提高材料的投加量和降低溶液的pH可以提高Fe/BC-800去除硝基苯的效率。最后,为进一步增强生物炭的吸附能力,还对生物炭进行了碳纳米管掺杂改性研究。研究结果显示:碳纳米管掺杂量的增加能增大复合材料的碳含量、比表面积以及热稳定性,降低Zate电位,从而增大对硝基苯的吸附能力;吸附动力学过程比对发现伪二级动力学拟合度最高。吸附等温线实验表明碳纳米管改性生物炭复合材料对硝基苯的吸附较符合Langmuir模型,吸附过程属于单层吸附。
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