白铁矿FeS2是一种无磁性的半导体。由于以前的研究结果给出了较小的带隙值,使得它一直被认为是恶化黄铁矿光伏性能的不利杂质。近年来,大量的理论和实验表明白铁矿带隙并不低于黄铁矿,稳定性与黄铁矿相似,并且它本身具备非常优异的性能,例如高的吸收系数,优异的热电性能,良好的锂离子和钠离子储存性能,较大的扩散系数,突出的电化学水氧化性能等等。因此,白铁矿的应用范围逐渐被拓宽。本文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,对白铁矿FeS2进行了系统的研究,包括等静水压作用下白铁矿的几何结构、弹性和电子结构;非金属原子等位替换S原子对白铁矿几何结构、电子结构、磁性和光学性质的影响;3d过渡金属原子等位替换Fe原子对白铁矿几何结构、电子结构和磁性的影响;空位缺陷和反位缺陷对白铁矿几何结构、电子结构、磁性和光学性质的影响;白铁矿表面的几何结构、功函数、电子和磁性。主要得到如下结论:（1）无外压作用时,白铁矿是间接带隙非磁性半导体,带隙值为1.17eV。其导带最小主要由Fe-t2g态贡献,包含少量Fe-eg态,价带最大完全由Fe-t2g态贡献。这表明白铁矿是Fe 3d→Fe 3d电子转移半导体。在所考查的压强范围内（0-15GPa）,白铁矿不仅是力学稳定的而且是动力学稳定的。白铁矿是脆性材料,原子之间主要是共价键结合。在压强作用下,白铁矿晶格常数随压强单调减少,其c轴是最容易被压缩的,而b轴是最难被压缩的,另外压强对原子位置没有明显的影响。压强逐渐增大时,白铁矿的体积模量,剪切模量,杨氏模量,泊松比,密度,纵向、横向、平均波速,德拜温度以及最小热导率都是单调增加的。弹性各向异性指数不为零,并且随压强增大而增加,说明白铁矿是各向异性材料,外压增大容易引起应力集中和微裂纹。外压增大时,白铁矿导带边缘向高能方向移动,价带边缘向低能方向移动,导致带隙随压强增大而增大。（2）非金属原子（N,P,As）掺杂的白铁矿体系,其体积随掺杂原子序数的增加而增加。在富Fe条件下,用非金属原子等位替换白铁矿中的S原子是完全可行的,因为它们的形成能都是负值,尤其是N掺杂,具有最低的形成能。声子色散曲线的计算表明三种非金属原子掺杂的白铁矿体系都是动力学稳定的。电子结构的计算显示N或P掺杂的体系是自旋无带隙半导体,As掺杂的体系是半金属,表明这些掺杂体系都有望应用到自旋电子学器件中。三种掺杂体系自旋极化态的能量都比非自旋极化态能量低,说明掺杂体系都存在磁性。由于掺杂原子在固有材料中引入了一个空穴,所以它们的总磁矩都接近1μB,以空穴为媒介的p-d交换耦合机制在磁性的形成中起到了主要作用,与掺杂原子间距相同的两个Fe原子是体系总磁矩的主要贡献者。此外,非金属原子掺杂的白铁矿体系,吸收系数表现出红移,并且P和As掺杂的体系表现出更强的光吸收,说明它们在光电器件中具有潜在应用。（3）过渡金属原子（V,Cr,Mn,Co,Ni,Cu,Zn）掺杂的白铁矿体系,其体积先按照V,Cr,Mn,Co掺杂的顺序逐渐降低,然后按Ni,Cu,Zn掺杂的顺序逐渐增加。在富S条件下,3d过渡金属等位替换白铁矿中的Fe原子是可行的,因为它们的形成能都较低。声子色散曲线的计算表明我们所考虑的过渡金属原子掺杂白铁矿体系都是动力学稳定的。除了 Cu和Zn掺杂的体系,其它过渡金属原子掺杂的体系都是自旋极化态更稳定。V,Cr,Mn,Co和Ni在掺杂的体系中分别诱导了 3,2,1,1和2μB的总磁矩。磁矩主要来源于过渡金属掺杂原子中未配对的3d电子。TM-3d,S-3p和Fe-3d轨道之间的强烈杂化使得掺杂原子邻近的Fe和S原子被诱导了局部磁矩。Cr掺杂的体系呈现出半金属铁磁性,V,Mn或Ni掺杂的体系是磁性半导体,而Cu和Zn掺杂的体系呈现出非磁性特征。有趣的是,单个Co原子掺杂的体系显示出磁性半导体特征,而两个Co原子掺杂的体系显示出半金属特性。（4）含有空位和反位缺陷的白铁矿体系,其形成能依赖于生长条件。所有缺陷体系的电子结构都观察到了缺陷态。含有S空位的白铁矿体系是无磁性的半导体,由于缺陷态的出现使得其带隙比完美体系的带隙小。含有Fe空位,FeS双空位和S反位替换Fe的白铁矿体系呈现出磁性金属特性,这可能是由于Fe元素匮乏而导致的。Fe反位替换S的体系是总磁矩为2μB的磁性半导体,这使得它有望应用到自旋电子学器件中。另外,相对于完美体系,有缺陷的体系其静态介电常数和静态折射率均增加了,吸收系数在红外区域表现出红移和增强。（5）白铁矿FeS2（010）面和（110）面不同终端的结构,驰豫前和驰豫后各个表面最外层和次外层的原子出现了较为明显的位移。表面能的计算表明（010）面和（110）面不同终端的稳定性依赖于生长环境。不同终端的（010）面和（110）面都呈现出自旋极化的金属特征,磁性主要是由靠外层配位数降低的Fe原子引入的。