【摘 要】
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生物质是一种环境友好、可再生的资源。随着能源需求和环境保护的压力迅速增长,利用可再生的生物质逐渐受到人民的关注。生物质制氢目前仍处于研发阶段。其中,提高氢产率,能量效
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生物质是一种环境友好、可再生的资源。随着能源需求和环境保护的压力迅速增长,利用可再生的生物质逐渐受到人民的关注。生物质制氢目前仍处于研发阶段。其中,提高氢产率,能量效率、降低制氢成本、以及减少催化剂失活等,是生物质制氢过程中亟待解决的关键问题。
本论文针对上述生物质制氢中存在的重要问题,对实验室之前发明的制氢新方法——电催化水蒸汽重整制氢方法,进行深入的研究。本论文主要研究内容如下:(1)深入研究电催化水蒸汽重整生物油制取氢气的方法;(2)实现了在500℃低温重整条件下,氢气产率和碳转化率分别都能够达到80%以上;(3)研究了生物油水蒸汽电催化重整制氢的反应机理;具体的结果如下:
一、生物油电催化水蒸汽重整制氢过程的研究
采用共沉淀法制备生物油重整制氢的催化剂Ni-Cu-Zn-纳米SiO2,并研究重整温度、电流、S/C,等参数条件对生物油碳转化率、氢气产率和产物分布的影响。经研究表明,电流能够很明显地影响氢气产率、碳转化率和产物的分布。电流的通入很大程度上提高了生物油转化率和氢气产率,并同时增大了H2和CO的百分含量,同时降低CH4和CO2的百分含量。
在T=400℃,S/C=10,GHSV=3000h-1和P=1 atm.的条件下,I=0A时,氢产率和碳转化率分别为26.0%和42.0%,H2,CO,CH4,CO2的百分含量分别为65.2%、8.1%、3.0%和25.0%;而当通入电流为2A,其它条件不变时时,氢产率和碳转化率分别增大到50.1%和78.1%;H2,CO,CH4,CO2的百分含量分别为68%、9.2%、1.0%和23.0%。
二、生物油电催化水蒸汽重整制氢机理的研究
为了弄清生物油电催化水蒸气重整制氢机理,本论文对催化剂Ni-Cu-Zn-纳米SiO2进行一系列的结构表征分析。应用BET、XPS、XRD、TPR等一系列表征手段,分析了电催化重整生物油制氢的过程中催化剂的结构和特性变化。
实验表明,热电子在重整或是均相裂解过程中起到促进或诱导反应物分子解离的作用,从而导致了氢产率和碳转化率的提高。
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