柴油机尾气中氮氧化合物（NOx）的大量排放,不仅给环境带来了很大的污染问题,而且还威胁着人类的健康。因此,对于NOx的消除迫在眉睫。目前应用于柴油机尾气脱硝最有效的技术为NH3选择性催化还原技术,即NH3-SCR反应技术,该技术的核心为催化剂的制备。由于市场上应用广泛的V基催化剂存在低温脱硝性能较差、温度窗口窄、高温下N2选择性较差以及会造成V流失等问题而使其实际应用受到限制。非钒基金属氧化物催化剂虽然低温活性好,但是其反应活性温度窗口不够宽且高温下催化剂易烧结等原因限制其实际应用。分子筛基催化剂由于具有优异的脱硝活性、宽的操作温度窗口以及良好的水热稳定性而受到研究者的青睐。但是,由于柴油机尾气中H2O和SO2在反应过程中生成硫酸铵盐等物质堵塞分子筛的孔道而造成催化剂的活性降低甚至失活。因此,本论文旨在制备一种具有优异抗H2O、抗SO2性能的Cu基分子筛催化剂应用于柴油机尾气脱硝研究。本文第一部分采用双模板法一步水热合成了一种新型的多级孔结构SAPO-34-Meso分子筛,之后进行Cu离子交换得到Cu-SAPO-34-Meso催化剂。对Cu-SAPO-34-Meso和传统Cu-SAPO-34-Con催化剂进行NH3-SCR反应活性测试可知,与没有介孔的常规Cu-SAPO-34-Con分子筛相比,Cu-SAPO-34-Meso分子筛具有更宽的活性温度窗口范围和更加优异的脱硝性能,特别是在低温条件下。这主要归因于Cu-SAPO-34-Meso分子筛中的介孔结构的存在加速了反应物的扩散,并通过扩散计算得到了证实。实验结果发现,Cu-SAPO-34-Meso比Cu-SAPO-34-Con表现出更好的抗SO2性能。原位红外表征结果证明,Cu-SAPO-34-Meso的抗硫性能增强归因于其介孔结构可以防止硫酸盐物种阻塞孔道并促进硫酸盐物种的分解。实验研究还表明,催化剂具有良好的水热稳定性,经过高温和低温长时间水热老化处理之后,催化剂仍能保持优异的NH3-SCR反应活性。传统的离子交换法操作步骤比较复杂繁琐,因此,论文第二部分采用一锅法直接将活性组分引入分子筛中。该方法操作简单且制备周期短,减少了后续的离子交换步骤,减少了水的浪费和水污染问题。本文通过在分子筛中加入Co元素以增强催化剂的抗硫活性。实验结果表明,Cu Co-SAPO-34分子筛相比于Cu-SAPO-34分子筛具有更宽的反应温度窗口。对两者催化剂进行反应动力学测试,发现Cu Co-SAPO-34分子筛作为催化剂时,催化反应具有更低的活化能,这表明Co的加入有利于降低反应的活化能,有利于反应的顺利进行。研究表明,Cu Co-SAPO-34分子筛具有更加优异的抗硫中毒性能。经过700 ℃和80 ℃水热老化16 h之后,催化剂仍能保持良好的脱硝活性,这表明催化剂具有一定的抗高温和抗低温水热老化性能。