Mn4+激活LED植物生长灯用氧化物荧光粉的制备与发光性能研究

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光是植物生长的能量来源,现代设施农业需要大量的人工光源来对植物进行补光。传统光源如高压钠灯、荧光灯和白炽灯的发光区域不能完全和植物生长色素的吸收区域相匹配,影响植物照明补光的效果。荧光粉激发型LED是当前新兴的照明器件,具有高效、节能、长寿命和发射光谱可调等独特的优点,因此,有应用于植物生长照明的潜力。制备高性能的荧光粉可以改善LED植物生长灯的应用效果。本文以Mn4+为激活剂离子,SrAl3BO7、Ca3Al4ZnO10和Ca14Ga10Zn6O35为基质材料制备三种氧化物荧光粉,详细研究了共掺Mg2+、Zn2+、Ca2+作为电荷补偿剂、构筑Bi3+→Mn4+能量传递和共掺Ge4++M+(M=Li,Na,K)的化学晶胞结构设计对荧光粉量子效率及热稳定性的影响,具体内容如下:(1)采用水热反应法合成了SrAl3BO7:Mn4+新型红光发射荧光粉。能被250-550 nm内的近紫外光和蓝光激发,发射出600-700 nm范围的红光。Mn4+在SrAl3BO7中占据Al3+的晶格位置,紫外-可见光谱示该荧光粉在200-640 nm的区域内有吸收峰,SrAl3BO7基质和SrAl2.97BO7:0.03Mn4+荧光粉的带隙能分别为3.83和3.69 e V。确定了Mn4+离子在SrAl3BO7中的最佳掺杂浓度为3 mol%,浓度猝灭的作用机理为交换相互作用。共掺3 mol%Mg2+、3 mol%Zn2+和4 mol%Ca2+作为电荷补偿剂可以进一步将SrAl2.97BO7:0.03Mn4+荧光粉的发光强度提高到189%、146%和115%,热稳定性从16%提高到19%、25%和18%,机理在于共掺电荷补偿剂有效提高了荧光粉热猝灭所需的活化能。(2)采用高温固相反应发合成了Bi3+、Mn4+单掺和共掺的Ca3Al4ZnO10荧光粉。Ca3Al4ZnO10:Mn4+的发光波段位于650-750 nm的深红光区域,而Ca3Al4ZnO10:Bi3+的发光波段位于375-550 nm的蓝紫光区域。利用XRD Rietveld精修及晶体结构分析确定了Bi3+和Mn4+分别占据Ca3Al4ZnO10基质中Ca2+和Al3+的晶格位置;不同Bi3+掺杂浓度下Ca3Al4ZnO10:Bi3+荧光粉发射峰的红移是由晶格场劈裂的增强引起的。当Bi3+和Mn4+的掺杂量分别为0.8 mol%和0.25 mol%时Bi3+→Mn4+的能量传递最大为92.1%,能量传递的猝灭机理为偶极子-偶极子相互作用。(3)采用高温固相反应法合成了Ge4++M+(M=Li,Na,K)共掺杂的Ca14Ga10Zn6O35:Mn4+荧光粉。XRD Rietveld精修表明Ge4+和M+(M=Li,Na,K)分别占据Ca14Ga10Zn6O35基质中Ga3+和Ca2+的晶格位置。当Ge4+-Li+、Ge4+-Na+和Ge4+-K+的掺杂量分别为0.4、0.6和0.4 mol时Ca14Ga10Zn6O35:Mn4+荧光粉的内量子效率从38.0%提高到49.8%、47.0%和50.9%。主要由于荧光粉内部非辐射跃迁的减少有关。此外该荧光粉在150℃下的热稳定性也从41.2%分别变为41.5%、39.3%和43.3%,这是由于Ge4++M+(M=Li,Na,K)→Ga3++Ca2+的化学晶胞结构设计提高了荧光粉热猝灭的活化能。最后将改性得到的荧光粉组装成LED植物生长器件,测量了器件的发光性能。三种改性策略能够明显改善SrAl3BO7:Mn4+、Ca3Al4ZnO10:Bi3+,Mn4+和Ca14Ga10Zn6O35:Mn4+荧光粉的发光性能。上述荧光粉在红光、蓝紫光和深红光区域的特征发射均能够与植物生长色素对光的吸收相匹配,有利于促进植物生长。本论文为发掘新型高效LED植物生长灯用荧光粉提供理论支撑。
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