河水入渗过程中氮的生物地球化学作用与模拟研究 ——以第二松花江卡拉店傍河水源地为例

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傍河地下水开采是一种重要的水资源开发利用方式,在激发河水补给以增大地下水补给资源量的同时,通过岸滤作用可有效去除源于河水中有毒有害物质,提升地下水水质。但由于河水和地下水存在明显的物理和化学梯度,河水入渗过程中往往伴随着复杂的生物地球化学过程。随着河水中富营养化及氮污染日趋严重,傍河水源地地下水也面临着潜在的氮污染风险。目前对于开采驱动下河水入渗补给地下水过程中的水动力、氧化还原和物质通量等条件如何控制和影响氮生物地球化学作用的机制尚不完全清楚。基于此,论文依托国家自然科学基金项目,以东北第二松花江卡拉店傍河水源地为典型研究区,应用原位监测、环境同位素示踪、分子生物学、室内实验模拟和数值模拟等手段,在调查分析江水入渗过程中水动力条件和氧化还原分带规律的基础上,识别控制江水入渗过程中氮的生物地球化学作用及其微生物响应规律。该项研究对于科学解释傍河水源地地下水中NH4+富集成因、优化设计水源地的开采方案与应对突发河水氮污染事件下水源地水质的应急保护具有重要的科学意义和实际意义。通过本次研究,得到以下主要结论和认识:1、基于长序列的水位、氢氧稳定同位素和水化学的动态观测资料发现,受河床沉积物和含水介质渗透性的各向异性所制约,江水入渗补给地下水过程中存在浅层入渗水流路径和深层入渗水流路径两条典型地下水流路径。根据水动力条件,江水入渗水流路径可划分为江水强烈影响带、江水中等影响带与地下水开采影响带。距离江岸200m范围内,沿着江水入渗水流路径形成了明显的氧化还原分带序列,依次为有氧呼吸/反硝化作用带、Mn(IV)还原带、Fe(III)还原带与SO42-还原带。受控于水动力条件的季节性变化特征,上述氧化还原分带也具有明显的动态变化规律。2、通过水化学和氮、碳同位素特征分析发现,除受到江水和区域地下水补给的混合作用影响外,控制江水入渗过程中氮迁移和转化的主要生物地球化学作用为吸附作用、反硝化作用、硝酸盐异化还原为铵(DNRA)作用与有机氮的矿化作用。首次发现了丰水期江水入渗的近岸1.5~6m范围为DNRA作用的活跃带,DNRA作用是引起近岸江水强烈影响带内地下水中NH4+富集的重要原因。NO3-反硝化作用主要位于近岸10~20m范围内,是近岸江水强烈影响带内地下水中NO3-衰减的最主要原因。分子生物学研究表明,硝化、反硝化、DNRA与有机氮的矿化的氮功能菌的群落结构和多样性对上述氮的生物地球化学反应具有明显的响应,各氮反应功能菌与江水及地下水水化学呈现出较强的协同演化性。3、室内实验结果表明,含水介质对NH4+的吸附表现为Langmuir吸附模型,NO3-反硝化作用符合一级反应动力学过程,DNRA作用和有机氮的矿化作用符合零级反应动力学过程。NO3-反硝化作用的环境适应性强于DNRA作用,在温度和碳负荷高的环境下DNRA作用对NO3-的竞争性更强。江水入渗过程中,微生物活性、水力梯度、有机碳和营养盐含量显著改变各异养型还原作用的作用速率,这些因素一方面可通过改变氧化还原分带性的时空分布,影响了抑制项对NO3-还原的抑制性,另一方面可通过改变碳负荷改变反硝化作用与DNRA作用程度。4、典型入渗水流路径上氮的反应性迁移数值模拟结果表明,江水入渗过程中丰水期和枯水期内DNRA作用对地下水中NO3-还原作用的贡献率分别可达25%~30%和5%~10%,对近岸江水强烈影响带地下水中NH4+富集的贡献率分别可达40%和15%以上。含水介质中有机氮的矿化作用丰水期和枯水期内对NH4+富集的贡献率可达75%和85%。
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