基于BaLaMgNbO6:Mn4+,RE3+荧光粉的光学温度传感

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在日常生活、工业应用、科学研究等方面,温度是基础且重要的物理量之一,而在不同的领域对温度传感的精度与方式都有着不同的要求。随着高新科技和生命科学的高速发展,对于温度传感器要求体积更小、响应速度更快、灵敏度更高。其中,非接触式光学温度传感器彰显出其无可比拟的优势。自从1937年Nuebert提出将发光材料的光学性质应用于温度传感的思想后,基于物质光学性质的非接触式温度传感成为研究的热点。在一定温度范围内,发光材料或者离子的某些光学性质具有温度依赖特性,比如峰值位置、光谱线宽、荧光强度、荧光寿命、荧光强度比以及偏振各向异性等,可以利用这些具有温度依赖特性的光学性质来标定温度。基于发光材料光学性质的非接触式温度传感方案具有温度响应快、温度灵敏度高、空间分辨率高等诸多优势,是一个值得研究并且是极具应用潜力的研究方向。本论文的研究内容是基于BaLaMgNbO6(BLMN):Mn4+,RE3+荧光粉的光学温度传感探究,以下是本论文的内容安排:第一章是绪论部分,主要介绍了光学温度传感的研究意义、稀土离子和过渡金属离子的能级结构与光谱特点、发光材料的光谱表征手段以及非接触式光学温度传感方案,为后面研究工作的介绍铺垫相关基础知识。第二章中,我们对BLMN:Mn4+荧光粉光学温度依赖特性进行探究。在本工作中,我们通过高温固相法成功制备了不同浓度Mn4+掺杂的BLMN荧光粉,其中Mn4+的掺杂浓度分别为0.2%,0.4%,0.8%,1%。通过X射线衍射图对这系列粉末样品进行结构表征。此外,在室温下测量粉末样品的激发光谱和发射光谱,并对各个光谱进行指认。并且通过测量不同温度下的发射光谱来探究BLMN:Mn4+粉末样品的温度依赖特性,发现其在200 K到500 K温度范围内展现出显著的温度依赖关系。为了更直观地理解BLMN:0.4%Mn4+温度猝灭效应的机理,我们通过Mn4+离子的位型坐标图展现了其热猝灭的过程。而且Mn4+的发射峰正好位于生物组织的光学窗口中,这为在生物组织温度探测中的应用提供了可能性。因此,BLMN:Mn4+粉末样品在温度传感方面有着潜在的应用价值。在第三章中,我们在上一个工作BLMN:Mn4+荧光粉的发光温度特性的研究基础之上,进一步结合稀土离子Dy3+,研究了 BLMN:Mn4+,Dy3+双激活中心荧光粉的发光温度特性,探索多模式的温度传感。同样地,我们通过高温固相反应方法成功地合成了具有双激活中心发光的新型BLMN:Mn4+,Dy3+荧光粉。并通过X射线衍射图对该粉末样品进行结构表征,接着研究了 BLMN:Mn4+,Dy3+荧光粉随温度变化的发光特性,发现在355 nm激光激发下,荧光强度比I(Dy3+)/I(Mn4+)随着温度的升高有着显著的变化,相对灵敏度在457 K时达到最大值1.82%K-1,并且Mn4+的热猝灭活化能经计算为3323 cm-1,温度变化范围是从230 K到470 K。此外,Mn4+(2Eg→4A2g)的荧光寿命也可以应用于温度传感,并且在基于Mn4+荧光寿命测温方案中相对灵敏度在437 K时达到最大值2.43%K-1,Mn4+的热猝灭活化能为3871 cm-1。这些研究表明,BLMN:Mn4+,Dy3+双激活中心荧光粉实现了双模式温度传感,并具有较高的相对灵敏度。在第四章中,我们尝试在上一个工作所研究的双模式测温方案的基础上,提出一种基于Eu3+离子的7F1和7F2低激发热耦合能级测温方案,将原有的双模式测温方案的测温区间拓宽至低温区(120 K至230 K),实现了全温区(120 K至500 K)的温度传感。在本工作中,我们通过高温固相反应方法成功地合成了BLMN:Mn4+,Eu3+荧光粉,并进行结构和光谱学分析。在394 nm激光激发下,荧光强度比I(Eu3+)/I(Mn4+)随着温度的升高有着显著的变化,相对灵敏度在463 K时达到最大值约为1.67%K-1,并且Mn4+的热猝灭活化能经计算为3130 cm-1,温度变化范围是从320 K到500 K。并且为了表征BLMN:Mn4+,Eu3+荧光粉的稳定性,我们做了温度循环实验,进一步说明这种具有温度依赖特性的荧光强度比是可重复的和可逆的。另外,在基于Mn4+(2Eg→4A2g)荧光寿命测温方案中相对灵敏度在437 K时达到最大值2.70%K-1,Mn4+的热猝灭活化能为3469 cm-1温度变化范围是从230 K到500 K。最后,我们巧妙利用其中Eu3+离子的7F1和7F2这对低激发热耦合能级实现低温区(低于230 K)的温度传感。Eu3+离子的5D0→7F1能级跃迁的发射峰荧光强度是具有显著的温度依赖特性,通过拟合计算出7F1基态与7F2低激发态这两个热耦合能级的能级差为732.4 cm-1,相对灵敏度SR在290 K时达到最大值0.55%K-1。所有这些研究表明,BLMN:Mn4+,Eu3+荧光粉通过多种测温模式的结合实现了全温区温度传感并获得了较好的相对灵敏度,这使得该荧光粉在实际温度传感应用中具有更大的应用前景。在文章的末尾,我们对本论文工作的主要内容进行总结,并且对基于双激活中心发光材料的多模式温度传感将来的发展方向进行了展望。
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