【摘 要】
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烧绿石结构氧化物作为一种复合型功能材料,集合了A位和B位离子的特性,因而可以具备很多优异的性能。近年来,人们对这类材料进行了大量的研究,包括磁性,离子导电性,光催化性能以及核放射性废物的固化等等。例如Cd_2Nb_20_7中铁电性的发现就引起了人们的极大研究兴趣,并对这类材料进行了一系列的探究实验。压力作为一种调控手段可以改变物质的晶体结构,因此可以用来与其他测试手段相结合,来探究物质在高压下的结
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烧绿石结构氧化物作为一种复合型功能材料,集合了A位和B位离子的特性,因而可以具备很多优异的性能。近年来,人们对这类材料进行了大量的研究,包括磁性,离子导电性,光催化性能以及核放射性废物的固化等等。例如Cd2Nb207中铁电性的发现就引起了人们的极大研究兴趣,并对这类材料进行了一系列的探究实验。压力作为一种调控手段可以改变物质的晶体结构,因此可以用来与其他测试手段相结合,来探究物质在高压下的结构和物性变化情况。本论文以Pb2Ta(Nb)2O7为研究对象,首先对其制备条件进行了研究,然后利用X射线衍射、拉曼光谱技术和扫描电子显微镜(SEM)对合成的样品进行了常规表征,并运用高压原位测量技术对所制备样品在高压下的结构行为进行了探究。具体研究结果如下:1)分别采用固相合成法和高温高压法成功制备出两种不同结构的铅钽氧化物Pb2Ta2O7和一种结构的铅铌氧化物Pb2Nb2O7。通过X射线衍射数据的Rietveld精修和拉曼光谱振动模式的指认,发现固相合成法制备的Pb2Ta2O7和Pb2Nb2O7均具有菱方结构(R-3);高温高压法所制备的Pb2Ta2O7具有立方结构(Fd-3m)。SEM测试表明高温高压条件制备的样品结晶度和致密性更好,更利于晶体生长。2)对菱方结构Pb2Ta2O7进行了高压拉曼光谱和高压同步辐射X射线衍射实验。高压拉曼光谱研究结果表明当压力在10.818.3 GPa时,位于251cm-1、355 cm-1(10.8 GPa)和587 cm-1、765 cm-1和944 cm-1(15.2 GPa)的拉曼峰消失,321 cm-1、375 cm-1(18.3 GPa)的拉曼峰合并,并在336cm-1产生新的拉曼峰,在524 cm-1、693 cm-1和901 cm-1(10.8 GPa)有新的拉曼峰出现,有可能在此压力范围菱方结构Pb2Ta2O7发生结构相变。高压XRD研究结果表明当压力高于13.6 GPa时,样品开始由菱方结构(R-3)向立方结构(Fd-3m)转变,并且这种结构的变化与晶体中各向异性压缩性有关,体弹模量的变化表明材料的高压相体积更难压缩,结构稳定性更好。3)对立方结构Pb2Ta2O7进行了高压拉曼光谱实验,结果表明当压力达到16.7 GPa时,位于143 cm-1、367 cm-1和777 cm-1处的拉曼峰消失,并在103 cm-1和718 cm-1处有新拉曼峰出现,说明样品在该压力点下可能发生了压致结构相变。
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