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化石能源在利用过程中会释放出大量的硫化物，包括硫化氢、硫醇、噻吩、硫醚等。这些硫化物会产生诸多不利影响：如危害人体健康、污染生态环境、造成工艺过程催化剂中毒、腐蚀工艺管道与设备等。因此，硫污染物控制技术是化石能源洁净利用的关键。吸附脱硫具有反应条件温和，低能耗、低污染、反应速率快的优势，是近年来脱硫领域研究的热点。
金属有机框架化合物(MOFs)是由金属离子和有机配体通过配位键形成的一种多孔材料，具有丰富的金属位点，较大的比表面积，可调的孔道结构，易化学修饰的优点，在硫化物的吸附脱除上有诱人的应用前景。然而，目前研究报道的MOFs都存在吸附容量低的缺点。筛选MOFs基材，并对其进行改性，以获得具有良好脱硫性能的吸附材料是本文研究的重点。
本论文通过水热法共制备了9种具有饱和金属中心和不饱和金属中心的MOFs。固定床评价结果表明，在制备的所有MOFs中，Cu-BTC呈现出最优异的吸附性能，硫化氢的吸附容量可达6.19%。因此被作为后续改性的基材。之后通过金属中心复合和添加聚乙烯吡咯烷酮(PVP)对筛选出的MOFs基材Cu-BTC进行了改性。运用XRD、FTIR、SEM、XPS和N2吸附-脱附等表征手段对吸硫前后的MOFs样品进行了分析。
引入Zn、Ni金属中心对Cu-BTC进行改性研究的结果表明，Zn能够被引入到Cu-BTC中，但Ni则难以替代Cu进入到Cu-BTC中。由于两种金属中心存在配位方式或者离子半径的差异，Zn的加入使得MOFs出现了缺陷位点，利于脱硫性能的提高。Zn与Cu的摩尔比为1:4时的改性材料脱硫效果最好，对硫化氢和甲硫醚的饱和硫容量分别为7.18%和7.72%。XPS结果表明，甲硫醚与Zn/Cu-BTC-20材料之间是较弱的物理吸附，而硫化氢则与Zn、Cu双金属中心发生了化学反应，生成了ZnS和CuS。
采用PVP对Cu-BTC进行改性研究的结果表明，适量PVP的加入不会影响Cu-BTC的晶体结构。Cu-BTC-P2在Cu2p3/2谱图上除了出现934.4eV的Cu2+峰之外，还出现了932.3eV的Cu+峰。Cu+的存在是PVP改性Cu-BTC脱硫性能改变的主要原因。固定床结果显示，Cu-BTC-P2改性样品的脱硫性能最优，对硫化氢和甲硫醚的饱和硫容量分别为6.96%和5.54%。再生实验表明，Cu-BTC-P2材料对甲硫醚具有良好的再生性能。
金属有机框架化合物(MOFs)是由金属离子和有机配体通过配位键形成的一种多孔材料，具有丰富的金属位点，较大的比表面积，可调的孔道结构，易化学修饰的优点，在硫化物的吸附脱除上有诱人的应用前景。然而，目前研究报道的MOFs都存在吸附容量低的缺点。筛选MOFs基材，并对其进行改性，以获得具有良好脱硫性能的吸附材料是本文研究的重点。
本论文通过水热法共制备了9种具有饱和金属中心和不饱和金属中心的MOFs。固定床评价结果表明，在制备的所有MOFs中，Cu-BTC呈现出最优异的吸附性能，硫化氢的吸附容量可达6.19%。因此被作为后续改性的基材。之后通过金属中心复合和添加聚乙烯吡咯烷酮(PVP)对筛选出的MOFs基材Cu-BTC进行了改性。运用XRD、FTIR、SEM、XPS和N2吸附-脱附等表征手段对吸硫前后的MOFs样品进行了分析。
引入Zn、Ni金属中心对Cu-BTC进行改性研究的结果表明，Zn能够被引入到Cu-BTC中，但Ni则难以替代Cu进入到Cu-BTC中。由于两种金属中心存在配位方式或者离子半径的差异，Zn的加入使得MOFs出现了缺陷位点，利于脱硫性能的提高。Zn与Cu的摩尔比为1:4时的改性材料脱硫效果最好，对硫化氢和甲硫醚的饱和硫容量分别为7.18%和7.72%。XPS结果表明，甲硫醚与Zn/Cu-BTC-20材料之间是较弱的物理吸附，而硫化氢则与Zn、Cu双金属中心发生了化学反应，生成了ZnS和CuS。
采用PVP对Cu-BTC进行改性研究的结果表明，适量PVP的加入不会影响Cu-BTC的晶体结构。Cu-BTC-P2在Cu2p3/2谱图上除了出现934.4eV的Cu2+峰之外，还出现了932.3eV的Cu+峰。Cu+的存在是PVP改性Cu-BTC脱硫性能改变的主要原因。固定床结果显示，Cu-BTC-P2改性样品的脱硫性能最优，对硫化氢和甲硫醚的饱和硫容量分别为6.96%和5.54%。再生实验表明，Cu-BTC-P2材料对甲硫醚具有良好的再生性能。