【摘 要】
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气体的储存和分离对于环境保护、能源利用和工业生产至关重要。当前,为了减少石化燃料燃烧带来的温室效应以及满足清洁能源气体的广泛使用,需要高效低能耗的技术去分离去除CO2、N2等气体以及储存CH4、H2等能源气体。多孔材料作为吸附剂可以实现气体的储存和分离,其中,金属有机框架（MOFs）材料作为一种比表面积高、结构稳定且孔径可调的多孔材料,通过配体官能化可以提高其气体吸附性能。本工作中,通过引入有机配
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气体的储存和分离对于环境保护、能源利用和工业生产至关重要。当前,为了减少石化燃料燃烧带来的温室效应以及满足清洁能源气体的广泛使用,需要高效低能耗的技术去分离去除CO2、N2等气体以及储存CH4、H2等能源气体。多孔材料作为吸附剂可以实现气体的储存和分离,其中,金属有机框架（MOFs）材料作为一种比表面积高、结构稳定且孔径可调的多孔材料,通过配体官能化可以提高其气体吸附性能。本工作中,通过引入有机配体取代基,调控合成了二羟基/二烷氧基功能化的金属有机框架材料UiO-66。通过改变酸调节剂的种类和剂量及温度等实验条件合成了结晶度高、形貌良好的改性材料样品,并结合计算软件以及TGA和~1H NMR等表征技术计算了改性材料结构中配体缺陷数量,探究了官能团的引入对材料结构的影响。随后对合成的微孔材料开展了单组分的CO2,CH4,N2和H2吸附实验,温度设定在303 K,压力高达10 MPa。并通过理想溶液理论（IAST）计算了他们的CO2/N2,CO2/CH4,CH4/N2和CO2/H2双组分气体的选择性,相比于母体材料UiO-66,改性材料的气体选择性均得到提高,其中,二羟基功能化的材料由于其微孔结构和极性官能团而有着较高的CO2/H2选择性。此外,还测量了他们在77K和4 MPa压力下的H2吸附能力,二乙氧基功能化的材料由于其较小的孔道形成的较高的重叠势能以及较多的有机配体缺陷形成的暴露的金属吸附位点而具有较高的氢气吸附能力。
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