分散铂修饰聚苯胺电极的制备及其催化性能研究

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直接甲醇燃料电池(DMFC)是近年来新开发的一类燃料电池,但是由于甲醇的电催化剂——铂——存在价格昂贵、在催化过程中容易被毒化等问题,限制了直接甲醇燃料电池的实际应用,开发高性能的甲醇电催化剂已成为甲醇燃料电池的研究重点。实验研究表明,导电聚合物聚苯胺(PANi)具有比表面积高、环境稳定性良好以及导电率高等特征,将其作为载体材料,沉积、分散具有催化活性的Pt金属,制备出的分散铂修饰聚苯胺复合电极(Pt-PANi/Pt),对甲醇、甲酸、乙醇等有机小分子呈现了很高的电催化活性。本实验主要研究了甲醇在Pt-PANi/Pt电极上的氧化行为以及影响Pt-PANi/Pt催化活性的制备因素。实验利用循环伏安法(CV)、交流阻抗(EIS)等表征手段,通过与铂电极(Pt)、分散铂电极(Pt/Pt)对甲醇的氧化行为相比较,研究了Pt-PANi/Pt电极对甲醇的氧化过程,探讨了Pt-PANi/Pt电极催化活性高于Pt电极与Pt/Pt电极的原因。Pt-PANi/Pt电极的制备方法和工艺条件是影响其催化活性的重要因素。本论文从聚苯胺和沉积铂的制备方法两方面入手,结合循环伏安法(CV),交流阻抗(EIS),扫描电镜法(SEM)方法,研究了不同实验条件下所得的Pt-PANi/Pt复合电极的甲醇催化活性。实验得到了如下结论:聚苯胺的表面形貌与厚度是影响Pt-PANi/Pt电极催化活性的重要因素。采用循环伏安法在硝酸溶液中制备的纳米纤维状聚苯胺更适合作为复合电极的载体使用;当聚苯胺的厚度≤3.2μm时,增加Pt—PANi/Pt复合电极中聚苯胺的厚度,即可在不增加铂金属用量的前提下,提高电极对甲醇的催化活性。Pt-PANi/Pt电极中制备分散Pt微粒采用的电沉积方法不同,会导致铂的生长方式不同,从而造成复合电极催化活性的差异。采用脉冲电位法通过缩短脉冲沉积时间的方法,能够使铂微粒数目增多分布均匀,有效提高铂的催化表面积,制备的Pt—PANi/pt复合电极显示出了较好的催化活性,此方法优于恒电位方法沉积分散铂微粒。
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