微通道侧壁气腔结构强化气-液Taylor流输运和传质的研究

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微通道气-液两相Taylor流具有混合效率高、比表面积大、传递距离短、反应条件均一等特点,实现了流动和反应在微时空条件上的双重控制。由于其模块化的操作模式,容易实现多种工艺的耦合叠加,可通过多级并联进行工艺的放大,从而为高效安全生产提供了新的解决方案。目前,微反应器作为一种多相强化手段已经广泛应用于化工分离和反应过程中。随着反应条件和应用环境的复杂化和极端化,急需新型可控的高性能微反应器。然而受到微尺度效应的影响,表面张力和粘性力对微反应器内的两相流输运和反应过程有着重要影响;此外,两相之间流动和传质的耦合过程复杂多变,极易受到通道结构和操作流量的影响。因此,研究微通道内Taylor气泡流动特征和局部传质机理,及其两者内在联系,是进一步强化传质性能的基础。针对微反应器内Taylor流传质过程中液膜侧流动差、吸收效率低的问题,利用PDMS疏水材质和惰性气体的腔体构建了具有局部滑移边界的微反应器,以改善液膜侧的流动提高Taylor流传质效率。本文首先重点考察了气腔作用下的两相分布规律和Taylor水力学输运特征。在此基础之上,进一步明晰了传质与流动耦合的强化传质机理,为气腔结构设计提供了理论依据。主要研究内容和结果如下:研究了气腔结构强化微通道内Taylor气泡周围液膜输运的过程及机理。气腔提供的气液界面降低了液相与壁面的黏附力,增加了液相对分散气泡的剪切作用。相同操作条件下,气泡具有更大的形变量,比表面积提高了 10%;同时,气泡形态的改变进一步提高了液膜厚度和截面平均液相占比,降低了液相流动阻力;气腔与气泡的耦合作用,造成了液膜内速度的径向波动与轴向滑移,促进了液膜内的流动,泄漏量整体提高了32.2-81.1%。分析气腔对微通道内Taylor流操作区间、气泡水力学特征及压降分布的影响。气腔扩大了液相惯性控制区的流型,降低了不稳定流型(搅拌流和环状-Taylor流)的操作区域,相比于常规通道扩大了 Taylor流的操作区间;相比于气腔宽度,气腔间距对Taylor流的操作区间影响更加明显,且随着气腔间距的降低而增加;液相惯性效应的增加导致相同条件下生成的气泡长度缩小了 7-22%,增加了 Taylor单元数目,对应的体积气含率提高了 8.3-29.7%;气腔对气泡分散程度的增加与边界的气相占比呈正相关性,较小的气腔间距和较大的气腔宽度下产生更小的气泡,气含率也相应增加;上述结果增加了相同条件下的界面压降,导致气腔结构作用下的整体压降提高了 5.3-24.1%;然而,根据理论分析,在本实验的通道内液膜内的摩擦压降是构成总体压降的主要成分,而气腔能够显著降低该部分压降。基于高速摄像系统,追踪了单个Taylor气泡在通道内的输运过程,发现了流经气腔时气泡尾部周期性的伸缩振荡;振幅受到气腔宽度和液膜厚度的共同影响;根据Laplace方程,相同气腔间距条件下,较小的气腔间距能够产生更大的驱动力,振幅随之增加;而相同气腔宽度条件下,较厚的液膜增加了振荡阻力,导致尾部振幅下降;上述振荡过程改变了输运过程局部阻力,导致气泡输运速度呈现出不规律的波动,且波动主频受到气腔数目的影响;结合数值模拟揭示了气泡流经气腔时气腔界面压力波动和界面形变的内在联系,明晰了气泡尾部振荡的压力平衡机理;建立了气泡振荡预测模型,确定了通过气腔宽度诱发振荡的调控策略。基于单元传质模型,对比分析了气腔对整体传质系数和局部传质性能的影响,重点针对气泡的动态溶解过程和液膜传质贡献进行了分析。发现气腔结构显著提高了液膜侧的传质贡献,延迟了液膜吸收饱和时间,降低了液膜侧溶质的积累;而较高的液相流速和高粘度,提高了气腔的强化作用,气泡的溶解速度增加;针对气腔对液膜的强化作用,建立了局部滑移边界条件下的强化传质模型;基于上述结果,进一步考察了不同气腔结构的影响,明晰了不同气腔结构下的泄漏量与液膜侧传质性能的内在水力学关系,通过调节气腔结构实现了对液膜侧浓度0-90%(饱和浓度)的精确调控。
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