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钴具有丰富多变的价态，将其与锰掺杂因电子传递效应的强化会提升锰基氧化物催化剂的NH3-SCR性能，氧化铝因其具有酸性位点及较好的热稳定性而经常被用来作为催化剂载体，以协同发挥Co，Mn，Al优势为切入点，借助有效方式制备CoMnAl复合氧化物脱硝催化剂意义重大。论文基于类水滑石(LDHs)衍生复合氧化物(LDO)具有均匀分散的活性中心、较大的比表面积、良好的热稳定性等特性，尝试借助CoMnAl基类水滑石的调控制备衍生构筑低温活性高、N2选择性高、抗水抗硫性能强的NH3-SCR催化剂。
主要研究内容和结论如下：
1.经HMT水热法合成(Co)(Mn)Al-LDHs衍生制备(Co)(Mn)Al-LDO复合金属氧化物，探究其NH3-SCR性能；研究结果表明：借助HMT水热法成功合成了Co4Al1-NO3-LDH、Mn4Al1-CO3-LDH、Co3Mn1Al1-CO3-LDH类水滑石前驱体，相比于Co4Al1-NO3-LDH、Mn4Al1-CO3-LDH，Co3Mn1Al1-CO3-LDH拥有更为完整的晶型结构、更好的六边形片层形貌；在500℃焙烧衍生制得Co3Mn1Al1-500复合氧化物拥有更好的活性组分分散性。相较于催化剂Co4Al1-500、Mn4Al1-500，Co3Mn1Al1-500拥有更为优异的脱硝性能，且相比于传统浸渍法合成的Co-Mn/γ-Al2O3-500催化剂拥有较宽的低温窗口。
2.经HMT水热法合成CoxMn4-xAl1-CO3-LDHs衍生制备CoxMn4-xAl1-500(x取值3，2，1)复合金属氧化物，在不同温度下焙烧Co3Mn1Al1-CO3-LDH得到一系列的Co3Mn1Al1-T(T取值为500℃、600℃、700℃)复合氧化物催化剂，探究不同Co/Mn摩尔比与不同焙烧温度对CoMnAl复合氧化物的脱硝性能的影响，评选优势脱硝催化剂；研究结果表明：Co/Mn摩尔比通过影响类水滑石晶貌结构，进而影响其衍生催化剂的脱硝性能。焙烧温度通过影响CoMnAl复合金属氧化物的理化性能，进而影响催化剂的催化性能。当Co∶Mn∶Al=3∶1∶1时，形成的类水滑石前驱体结晶度高且晶相较纯；500℃焙烧制得的Co3Mn1Al1-500拥有较高的比表面积(85.3 m2 g?1)，适宜含量的Co3+和丰富的Mn4+物种以及表面吸附氧物种使其拥有较强的氧化还原能力和酸性位点，其表现了更优异的脱硝性能，在120-280℃之间的的NOx转化率高达90%以上，N2选择性接近100%。
3.基于层间阴离子可交换性与Co(Ⅱ)与Mn(Ⅶ)易发生氧化还原反应的特性，构筑MnO2插层的CoAl类水滑石，探究类水滑石前驱体模板对CoMnAl复合氧化物脱硝性能产生的影响。研究结果表明：基于Co3Al1-NO3-LDH层间离子的可交换性，可以实现MnO-4阴离子进入水滑石层间得到Co3Al1-MnO4-LDH。基于Co2+与MnO-4发生氧化还原反应(pH=5.7)，可以实现MnO2铸撑的CoAl类水滑石结构的构建(Co3Al1-MnO2-LDH )。MnO2/Co3Al1-500催化剂拥有较大的比表面积(156.8 m2 g?1)促进了Mn4+和Co3+活性物种的高度分散，进而优化了催化剂的氧化还原性与酸碱性。相比于Co3Mn1Al1-CO3-LDH衍生制备的Co3Mn1Al1-500催化剂，Co3Al1-MnO2-LDH衍生制备的MnO2/Co3Al1-500催化剂拥有更为优异的催化性能，在90℃时MnO2/Co3Al1-500催化剂使得NOx转化率达到了99%左右，在90-300℃测试温度范围内NOx转化率仍然保持90%以上且其N2选择性保持95%以上。
主要研究内容和结论如下：
1.经HMT水热法合成(Co)(Mn)Al-LDHs衍生制备(Co)(Mn)Al-LDO复合金属氧化物，探究其NH3-SCR性能；研究结果表明：借助HMT水热法成功合成了Co4Al1-NO3-LDH、Mn4Al1-CO3-LDH、Co3Mn1Al1-CO3-LDH类水滑石前驱体，相比于Co4Al1-NO3-LDH、Mn4Al1-CO3-LDH，Co3Mn1Al1-CO3-LDH拥有更为完整的晶型结构、更好的六边形片层形貌；在500℃焙烧衍生制得Co3Mn1Al1-500复合氧化物拥有更好的活性组分分散性。相较于催化剂Co4Al1-500、Mn4Al1-500，Co3Mn1Al1-500拥有更为优异的脱硝性能，且相比于传统浸渍法合成的Co-Mn/γ-Al2O3-500催化剂拥有较宽的低温窗口。
2.经HMT水热法合成CoxMn4-xAl1-CO3-LDHs衍生制备CoxMn4-xAl1-500(x取值3，2，1)复合金属氧化物，在不同温度下焙烧Co3Mn1Al1-CO3-LDH得到一系列的Co3Mn1Al1-T(T取值为500℃、600℃、700℃)复合氧化物催化剂，探究不同Co/Mn摩尔比与不同焙烧温度对CoMnAl复合氧化物的脱硝性能的影响，评选优势脱硝催化剂；研究结果表明：Co/Mn摩尔比通过影响类水滑石晶貌结构，进而影响其衍生催化剂的脱硝性能。焙烧温度通过影响CoMnAl复合金属氧化物的理化性能，进而影响催化剂的催化性能。当Co∶Mn∶Al=3∶1∶1时，形成的类水滑石前驱体结晶度高且晶相较纯；500℃焙烧制得的Co3Mn1Al1-500拥有较高的比表面积(85.3 m2 g?1)，适宜含量的Co3+和丰富的Mn4+物种以及表面吸附氧物种使其拥有较强的氧化还原能力和酸性位点，其表现了更优异的脱硝性能，在120-280℃之间的的NOx转化率高达90%以上，N2选择性接近100%。
3.基于层间阴离子可交换性与Co(Ⅱ)与Mn(Ⅶ)易发生氧化还原反应的特性，构筑MnO2插层的CoAl类水滑石，探究类水滑石前驱体模板对CoMnAl复合氧化物脱硝性能产生的影响。研究结果表明：基于Co3Al1-NO3-LDH层间离子的可交换性，可以实现MnO-4阴离子进入水滑石层间得到Co3Al1-MnO4-LDH。基于Co2+与MnO-4发生氧化还原反应(pH=5.7)，可以实现MnO2铸撑的CoAl类水滑石结构的构建(Co3Al1-MnO2-LDH )。MnO2/Co3Al1-500催化剂拥有较大的比表面积(156.8 m2 g?1)促进了Mn4+和Co3+活性物种的高度分散，进而优化了催化剂的氧化还原性与酸碱性。相比于Co3Mn1Al1-CO3-LDH衍生制备的Co3Mn1Al1-500催化剂，Co3Al1-MnO2-LDH衍生制备的MnO2/Co3Al1-500催化剂拥有更为优异的催化性能，在90℃时MnO2/Co3Al1-500催化剂使得NOx转化率达到了99%左右，在90-300℃测试温度范围内NOx转化率仍然保持90%以上且其N2选择性保持95%以上。