随着经济的快速发展，大量的化石能源消耗排放的二氧化碳（CO2）破坏了全球大气的碳平衡，引发全球气候变暖，威胁人类生存。在气候问题备受关注的国际大背景下，对温室气体CO2的回收以及利用成为当前全球性共识。膜分离技术由于其分离效率高、能耗低以及环境友好等优点，在气体分离领域方面备受青睐。通常用于气体分离的聚合物膜材料由于其不耐酸碱，不耐高温等弊端而很大程度下限制了其在分离领域的应用。炭分子筛膜（CMSMs）作为一种新型的无机膜是由含碳物质经高温热解炭化而成的。为了进一步提高炭分子筛膜的气体分离性能，以掺杂含氮炭材料的混合基质膜（MMMs）作为炭分子筛膜前驱体，以调节所制备CMSMs的孔结构及对CO2亲和性。具体研究内容及结论如下：
　　（1）选用三聚氰胺作为添加剂，引入到均苯四甲酸酐-4,4″-二氨基二苯醚（PMDA-ODA）型聚酰胺酸聚合物膜中制得混合基质膜，然后经热解炭化制备得到氮掺杂混合基质炭分子筛膜。采用红外光谱（FTIR）、X-射线衍射（XRD）、BET孔径分析和CO2吸脱附对膜结构与性能进行表征；研究了热浸温度、热浸时间和三聚氰胺掺杂量对不同动力学直径的气体分离性能的影响和膜的老化性能等。结果表明：在温度为25℃和压力为1bar纯气体条件下，掺杂5wt％三聚氰胺的混合基质CMSMs显示出优异的CO2/N2分离性能，其CO2渗透性和CO2/N2选择性分别为94Barrer和193。这是由于膜炭化过程中三聚氰胺原位生成g-C3N4，片层状g-C3N4的增长了气体分子的扩散路径，改善了CO2/N2选择性；另一方面，三聚氰胺的三嗪单元结构与CO2分子之间强的相互作用强化了CO2的吸附选择性，从而为所制备的掺氮CMSMs提供一定的吸附选择性。耐久性测试表明：掺杂5wt%三聚氰胺的CMSMs在70天内依然可以保持出色的CO2/N2选择性。
　　（2）先通过水热反应制备了三聚氰胺修饰的葡萄糖炭球前驱体，高温炭化并活化造孔之后，将其加入到PMDA-ODA型聚酰胺酸聚合物膜中，制备得到混合基质膜，然后经程序升温至650℃热解炭化制备得到掺杂含氮多孔葡萄糖炭球的混合基质CMSMs。系统的研究了制备多孔炭球的活化时间、活化温度、KOH用量和含氮多孔炭球（NPC）的含量对所制备的混合基质炭分子筛膜分离性能的影响，重点考察不同动力学直径的气体渗透性能、老化性能和混合气渗透性能等。结果表明：在温度25℃和压力为1bar条件下，当NPC含量为5wt%时，混合基质CMSMs的CO2渗透性和CO2/N2选择性分别为826Barrer和87。这是由于多孔炭球的存在为混合基质炭分子筛膜提供额外的气体传递通道；而且炭球的活性位点可以增加其与酸性气体之间的相互作用，为混合基质CMSMs提供一定的吸附选择性，从而提高混合基质炭分子筛膜的选择性。当NPC含量达到5wt%时，其混合气CO2的渗透性及CO2/N2选择性分别为807Barrer和83。此外，掺杂5wt%NPC的混合基质CMSMs在70天内可以保持出色的CO2/N2选择性。