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煤化学链燃烧技术是一种新型的煤基碳捕集技术，对减缓温室效应、改善自然环境具有重要的现实意义。与现有的CO2捕集技术相比，化学链燃烧技术具有系统效率高、捕集成本低的特点。在此过程中，载氧体不仅可以提供氧源，还可以作为热载体在空气反应器和燃料反应器之间循环。此外，载氧体还可作为焦油裂解、煤焦气化等反应的催化剂。因此，高性能载氧体的研究一直是煤化学链燃烧技术的重点和难点。
铁基载氧体因其价格低廉、资源丰富、环境友好等优点受到研究者的广泛关注，被认为是一种很有前途的工业载氧体。但铁氧化物作为载氧体时，通常只能进行从Fe2O3到Fe3O4的转换，使其氧利用率低，而且在高温下易烧结；虽然可通过制备双金属复合载氧体、掺杂碱金属或添加惰性组分改进其性能，但无论采取何种改进措施，均存在一定缺陷。如制备成双活性组分的复合载氧体可提高载氧体的氧利用率，但其稳定性需改进；利用碱金属掺杂改性可提高载氧体的反应活性，但碱金属存在易流失问题；添加惰性组分可提高铁基载氧体的抗烧结能力，但惰性组分与铁氧化物在一定温度下会发生反应，使载体反应性下降，同时也存在活性组分分布不均匀等问题。考虑到尖晶石结构的材料通常具有高熔点、高温下机械强度高、化学惰性高和耐热冲击性好等特点，若能将活性组分和惰性材料融入到一个晶体结构中，则上述问题均能得到有效解决。因此，本论文制备了尖晶石结构的NiFeAlO4载氧体，利用双金属的协同作用提高载氧体的活性，同时利用Al3+离子提高载氧体的稳定性，其次，在NiFeAlO4载氧体中掺杂碱金属，利用碱金属的催化作用进一步提高载氧体的反应活性。重点研究了载氧体的制备方法、物料配比及载氧体组成对载氧体结构、反应及循环性能的影响规律。主要结论如下：
1.通过共沉淀法和溶胶凝胶法成功制备了NiFeAlO4载氧体，并发现相较于共沉淀法制备的载氧体，溶胶凝胶法制备的载氧体具有更好的反应性能，且其结构稳定性好。
2.载氧体与煤的质量比对化学链燃烧过程中煤的转化行为有着重要影响。随着NiFeAlO4-SG载氧体用量的增加，碳转化率出现了逐渐增加的趋势，当载氧体与煤质量比为20:1时，碳转化率为86.7%，远高于煤单独热解时的碳转化率34.0%，此时CO2浓度为93.5%。上述现象与煤燃烧程度密切相关，随着载氧体和煤质量比的逐渐增加，煤逐渐从不完全燃烧向完全燃烧过渡，这是由于NiFeAlO4-SG载氧体不仅能促进挥发分向煤气的转化，同时还能与焦炭发生固固反应，生成更多的CO2气体。
3.碱金属的添加能有效促进煤的转化，降低载氧体与煤反应的温度，提高载氧体与煤反应的速率。研究发现，当碱金属的掺杂比例为5%，前驱体为碳酸盐时，采用溶胶凝胶法制备得到的5%K2CO3-OC-SG载氧体的反应性能最优。在5%K2CO3-OC-SG载氧体与煤质量比为20:1的反应中，碳转化率达到了99.0%，但CO2浓度却只有85.6%，这是由于碱金属K的掺杂虽然促进了煤的转化，但因碱金属对气化反应即2C(s)+CO(g)→2CO(g)反应的促进作用，生成了部分的CO气体，最终导致CO2浓度下降。
4.通过研究载氧体的循环性能，发现：NiFeAlO4-SG载氧体在循环10次后，反应性能有明显的下降，这主要归因于NiFeAlO4-SG载氧体在循环过程中发生了明显的颗粒团聚现象，且经10次循环后，晶体结构中出现了NiO的衍射峰；而5%K2CO3-OC-SG载氧体在循环10次后，反应性能保持稳定，没有发生下降的趋势，且其晶体结构没有发生变化。较NiFeAlO4-SG载氧体，5%K2CO3-OC-SG载氧体具有更好的循环稳定性，这主要归因于碱金属K的掺杂改善了载氧体的反应活性，且对载氧体的团聚有抑制作用。
铁基载氧体因其价格低廉、资源丰富、环境友好等优点受到研究者的广泛关注，被认为是一种很有前途的工业载氧体。但铁氧化物作为载氧体时，通常只能进行从Fe2O3到Fe3O4的转换，使其氧利用率低，而且在高温下易烧结；虽然可通过制备双金属复合载氧体、掺杂碱金属或添加惰性组分改进其性能，但无论采取何种改进措施，均存在一定缺陷。如制备成双活性组分的复合载氧体可提高载氧体的氧利用率，但其稳定性需改进；利用碱金属掺杂改性可提高载氧体的反应活性，但碱金属存在易流失问题；添加惰性组分可提高铁基载氧体的抗烧结能力，但惰性组分与铁氧化物在一定温度下会发生反应，使载体反应性下降，同时也存在活性组分分布不均匀等问题。考虑到尖晶石结构的材料通常具有高熔点、高温下机械强度高、化学惰性高和耐热冲击性好等特点，若能将活性组分和惰性材料融入到一个晶体结构中，则上述问题均能得到有效解决。因此，本论文制备了尖晶石结构的NiFeAlO4载氧体，利用双金属的协同作用提高载氧体的活性，同时利用Al3+离子提高载氧体的稳定性，其次，在NiFeAlO4载氧体中掺杂碱金属，利用碱金属的催化作用进一步提高载氧体的反应活性。重点研究了载氧体的制备方法、物料配比及载氧体组成对载氧体结构、反应及循环性能的影响规律。主要结论如下：
1.通过共沉淀法和溶胶凝胶法成功制备了NiFeAlO4载氧体，并发现相较于共沉淀法制备的载氧体，溶胶凝胶法制备的载氧体具有更好的反应性能，且其结构稳定性好。
2.载氧体与煤的质量比对化学链燃烧过程中煤的转化行为有着重要影响。随着NiFeAlO4-SG载氧体用量的增加，碳转化率出现了逐渐增加的趋势，当载氧体与煤质量比为20:1时，碳转化率为86.7%，远高于煤单独热解时的碳转化率34.0%，此时CO2浓度为93.5%。上述现象与煤燃烧程度密切相关，随着载氧体和煤质量比的逐渐增加，煤逐渐从不完全燃烧向完全燃烧过渡，这是由于NiFeAlO4-SG载氧体不仅能促进挥发分向煤气的转化，同时还能与焦炭发生固固反应，生成更多的CO2气体。
3.碱金属的添加能有效促进煤的转化，降低载氧体与煤反应的温度，提高载氧体与煤反应的速率。研究发现，当碱金属的掺杂比例为5%，前驱体为碳酸盐时，采用溶胶凝胶法制备得到的5%K2CO3-OC-SG载氧体的反应性能最优。在5%K2CO3-OC-SG载氧体与煤质量比为20:1的反应中，碳转化率达到了99.0%，但CO2浓度却只有85.6%，这是由于碱金属K的掺杂虽然促进了煤的转化，但因碱金属对气化反应即2C(s)+CO(g)→2CO(g)反应的促进作用，生成了部分的CO气体，最终导致CO2浓度下降。
4.通过研究载氧体的循环性能，发现：NiFeAlO4-SG载氧体在循环10次后，反应性能有明显的下降，这主要归因于NiFeAlO4-SG载氧体在循环过程中发生了明显的颗粒团聚现象，且经10次循环后，晶体结构中出现了NiO的衍射峰；而5%K2CO3-OC-SG载氧体在循环10次后，反应性能保持稳定，没有发生下降的趋势，且其晶体结构没有发生变化。较NiFeAlO4-SG载氧体，5%K2CO3-OC-SG载氧体具有更好的循环稳定性，这主要归因于碱金属K的掺杂改善了载氧体的反应活性，且对载氧体的团聚有抑制作用。